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CuMnCeLa-O/γ-Al2O3催化劑助燃脫硝性能研究

孔令朋; 苗杰; 李明航; 談冠希; 靳廣洲 北京石油化工學院化學工程學院/燃料清潔化及高效催化減排技術北京市重點實驗室; 北京102617

摘要:采用等體積浸漬法制備了CuMn-O/γ-A12O3、CuMnCe-O/γ-Al2O3和CuMnCeLa-O/γ-Al2O3催化劑。用XRD、BET、SEM、XPS和H2-TPR技術對其物相和表面性質進行了表征。在連續固定床微反裝置上評價了催化劑的CO+O2和CO+NO反應性能。結果表明,催化劑樣品中觀測不到CuO、MnO、CeO2,和La2O3的XRD晶相峰,活性組分在γ-A12O3載體表面呈高度分散狀態。Ce、La的引入對催化劑的比表面積、孔容和孔徑分布影響不大。SEM譜圖中未觀測到活性組分的形貌,金屬氧化物在載體表面均勻分布。Ce^3+Ce^4+之間的可變價轉換,引起CuMnCe-O/γ—Al2O3催化劑表相CuO中具有非完整結構的[Cu^2+(1-x)Cu^+(x)][O1-1/2x1/2x]增多,Cu^+/Cu^2+比例增大,表相氧空位增多,H2-TPR還原峰溫度向低溫區偏移。Ce^4+、La^3+之間不平衡電荷以及共生過程中Cu-Mn-Ce-La-O之間的強相互作用,加大了CuO和MnOx結構的不完整性,導致CuMnCeLa-O/γ-Al2O3催化劑樣品表相產生更多的Cu+、Mn^2+、Mn^3+和氧空位,相應的H2-TPR還原峰溫度進一步向低溫區偏移。催化氧化CO和CO催化還原NO實驗結果表明,在反應空速20 000h^-1,350℃反應溫度下,CuMnCeLa-O/γ-A12O3催化劑CO催化還原NO反應的CO轉化率達到88.2%,NO轉化率達到了96.1%,表現出了較好的氧化還原活性。

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