林伍德石含水機制的第一性原理研究
摘要：林伍德石中的結構水(OH-)對林伍德石的密度、成分和彈性等物理化學性質,以及地幔轉換帶地震波的傳播速度等都有著重要影響。本文首次嘗試在計算地球化學領域引入van der Waals長程作用力修正的第一性原理計算方法,該方法比基于傳統密度泛函理論計算的結果更加接近實驗觀測值。采用該方法我們分別計算模擬了水在林伍德石中不同的賦存機制:Mg空位機制(V″Mg+2H*O)、Si空位機制(V″″Si+4H*O)和反位機制(Mg″Si+2H*O)。通過對缺陷形成能和相關化學反應能的模擬計算,我們發現在不同的壓力條件下結構水在林伍德石中的賦存機制不同。在低壓條件下,V″″Si+4H*O機制最穩定,而在高壓條件下,結構水更傾向于Mg空位取代機制,而這2種機制在所考慮的全部壓力條件下都比反位取代機制Mg″Si+2H*O在能量上更穩定。對于在林伍德石晶格中同時存在3價離子Fe3+、Al3+、Sc3+、Lu3+、Y3+、Nd3+的情況下,含Al3+、Fe3+和Nd3+的體系中Si位取代機制M’Si+H*O比Mg位取代機制V″Mg+M*Mg+H*O穩定,而含Sc3+、Lu3+和Y3+的體系中Mg空位取代機制最穩定。
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